ในตอนเริ่มแรกก่อนที่จะเกิดเป็น สมาคมคุรุสัมพันธ์ บรรดาเพื่อนครูที่สอนวิชาการศาสนาอิสลามภาคฟัรดูอัยน์ ซึ่งศึกษามาจากสำนักเดียวกันคือ โรงเรียนอันยุมันอิสลาม โดยท่านอาจารย์ต่วน สุวรรณศาสน์ เป็นผู้อำนวยการสอน ต่างก็สอนไปตามความพอใจของแต่ละท่าน แล้วแต่จะคิดค้นหาวิธีสอนมาใช้เฉพาะตน หรือจากตำราเล่มหนึ่งเล่มใดที่พอใจนำมาเป็นตำราสอน แต่ก็มิได้มีตำราที่เหมาะกับเด็กมุสลิมไทย ที่จะศึกษาให้ เข้าใจได้เร็วและปฏิบัติถูกต้องครบถ้วนตามที่ศาสนากำหนดบังคับไว้ ด้วยเหตุนี้ ปูชนียบุคคลหลายท่าน จึงเข้ามาร่วมกันวางรากฐานการศึกษาให้ เช่น ท่านอ.ประเสริฐ มะหะหมัด, อ.มานิต เกียรติธารัย, อ.สุดใจ วงษ์อารีย์, อ.อับดุลลาตีฟ บุญรอด, อ.ชาฟีอี วันแอเลาะ, อ.อะห์หมัดชีฮาบุดดดีน บินซอและห์, อ.ซอและห์ ศรีวิเศษ, อ.อับดุรเราะห์มาน หมัดเซ็น, อ.มูซา ฮานาฟี, อ.อาบีดีน วิทยานนท์, อ.มูฮัมหมัด กอดีรี, อ. อิสมาแอล โซ๊ะเฮง อ.อรุณ พิทยายน, อ.สมาน มีมูซอ, อ.สันต์ วงศ์อุปถัมภ์ และอ.สวาสดิ์ สุมาลยศักดิ์ (หรืออะห์ลุ้ลฟัตวา) พ.ศ.2497 จึงได้จัดกลุ่มเอาจริงเอาจังขึ้น ว่าจะทำอย่างไรให้เยาวชนมุสลิมในประเทศไทย ได้มีตำราเรียนเป็นอย่างเดียวกัน ต่างก็ตกลงวางหลักการศึกษาแต่ละชั้นไปตามวัยของเด็กคือ ชั้นปีที่ 1 – 4 เหตุที่เพื่อนครูต้องวางหลักเกณฑ์การศึกษาให้ง่าย ให้เด็กเรียนรู้ได้เร็ว เสียเวลาเรียนน้อย ก็เพื่อปรารถนาจะให้เด็กได้มีโอกาส และมีเวลาเรียนวิชาการศาสนา ให้มีความรู้ มีความสามารถ ปฏิบัติศาสนกิจได้ถูกต้องตามที่ศาสนากำหนดบังคับไว้ อีกทั้ง เด็กจะได้มีเวลาเรียนวิชาสามัญ ให้มีความรู้ความฉลาด ทันกับสังคมและเหตุการณ์ของโลก หรือเด็กที่เรียนวิชาสามัญอยู่ ก็เรียนวิชาการศาสนาได้ ไม่เป็นอุปสรรคกับการเรียน ไม่เบื่อต่อการเรียนวิชาศาสนา หรือมีเวลาว่างเพียงเล็กน้อย ก็สามารถเรียนให้รู้หลักศาสนกิจที่จำเป็นต้องปฏิบัติได้
พ.ศ.2498 จึงเริ่มวางหลักสูตรการเรียน การสอน พร้อมทั้งตำราเรียนขึ้น เมื่อผลิตตำราออกมาแล้ว ก็นำเสนอโรงเรียนต่างๆ โดยการจำหน่ายจ่ายแจก ใครซื้อก็ขาย ใครขอก็ให้ ใครไม่ใคร่เต็มใจใช้ตำรานี้ก็ ยัดเยียดให้ เพื่อปรารถนาที่จะให้เด็กได้เรียนวิชาการศาสนาอย่างเดียว ใช้เวลาน้อย แต่ได้ผลเร็ว ที่ทำได้เช่นนี้ก็โดยได้รับการอุปการะจาก บริษัท มิตรมุขตารี จำกัด
พ.ศ.2499 กับ 2 ปีผ่านไป หลังการทดลองเรียนทดลองสอนและแก้ไขเนื้อหาสาระวิชาการแล้ว จึงขอจดทะเบียนเป็นนิติบุคคลต่อ ที่ทำการกองตำรวจสันติบาล กรุงเทพฯ ได้ทะเบียนเลขที่ จ.585 สำนักงานตั้งอยู่เลขที่ 26 ซ.แมนไทย ถ.กรุงเกษม แขวงมหานาค เขตป้อมปราบศัตรูพ่าย กรุงเทพฯ วันที่จดทะเบียน 19 กันยายน 2500 ซึ่งคือบ้านของนายสมาน มีมูซอ ผู้ก่อตั้งสมาคมฯ คนหนึ่ง โดยมี นายประชา มุขตารี เป็นนายกฯ ท่านแรก
พ.ศ.2500 เริ่มมีการจัดสอบปลายปีร่วมกันเป็นปีแรก มี 5 หน่วยสอบ โรงเรียนเข้าสอบ 15 โรงเรียน มีนักเรียนเข้าสอบ 411 คน สอบไล่ได้ 263 คน คิดเป็น 65.58 % เป็นปีที่นักเรียนสอบไม่ผ่านมากกว่าทุกปีที่ผ่านมา เพราะทั้งครูและนักเรียน ต่างยังไม่ค่อยเข้าใจวิธีการสอนและสอบมากนัก แต่ต่อมาก็เริ่มดีขึ้นตามลำดับ จนเป็นที่ยอมรับทั่วไปแล้วว่า การเรียนวิชาการศาสนาตามหลักสูตรของสมาคมคุรุสัมพันธ์นั้น เด็กเรียนรู้ได้เร็วและปฏิบัติได้ถูกต้อง
พ.ศ.2520 อ.มานิต เกียรติธารัย ได้รับการยอมรับจากสมาชิกให้เป็นนายกฯ ต่อจากนายกฯ คนก่อนโดยสมาคมฯ มีมติย้ายสำนักงานจากมหานาค ไปที่สำนักอภิธรรมอันยุมันอิสลาม บางรัก กรุงเทพฯ เพื่อความสะดวกในการติดต่อประสานงานระหว่างสมาคมฯ หน่วยสอบ และโรงเรียน
พ.ศ.2524 อ.สุดใจ วงษ์อารีย์ ดำรงตำแหน่งนายกสมาคมฯ โดยการยอมรับของสมาชิก ซึ่งกิจกรรมสมาคมฯ ได้ขยายไปอย่างกว้างขวาง เป็นการขยายตามการบุกเบิกของ อ.มานิต เกียรติธารัย ที่ได้บุกเบิกไว้ เป้าหมายการขยายงานคือ มุ่งเผยแพร่กิจกรรมการเรียนการสอนสู่จังหวัดในภาคใต้ โดยมีหน่วยสอบที่ 18 จ.นครศรีธรรมราช เป็นศูนย์กลางการเผยแพร่
พ.ศ.2526 อ.มานิต เกียรติธารัย กลับเข้ามาทำหน้าที่นายกฯ อีกสมัย หลังจากอ.สุดใจ ขอพัก และ อ.มานิต ได้ริเริ่มดำเนินการจัดร่างหลักสูตรและตำราเรียนชั้นปีที่ 5 เพื่อขยายโอกาสการศึกษาในระดับสูงต่อไป
พ.ศ.2528 อ.เกียรติ ท้วมประถม ได้รับการยอมรับจากสมาชิกให้ดำรงตำแหน่งนายกฯ คนต่อมา และงานที่ท่านนำมาสานต่อคือ การจัดทำหลักสูตรการศึกษาชั้นปีที่ 5 และ 6 พร้อมจัดทำแบบเรียนครบทุกวิชาทุกชั้นเรียนจนมีการเรียนการสอนมาจนถึงปัจจุบัน และกิจกรรมสมาคมฯ ได้ขยายออกไปอย่างกว้างขวาง จากเคยมีสนามสอบแห่งเดียวของจังหวัดต่างๆ แตกหน่อเป็นระดับอำเภอมากขึ้น สามารถรองรับเยาวชนเข้าศึกษาเรียนรู้ในหลักสูตรสมาคมฯ ต่อไปได้
พ.ศ. 2540 อ.อรุณ วันแอเลาะ ได้รับฉันทามติจากสมาชิกฯ เป็นนายกสมาคมคุรุสัมพันธ์ บริหารงานต่อมากับหลักคิดที่เป็นอิสลาม คือ ผู้นำของมวลสมาชิก ต้องหยิบยื่นประโยชน์แก่มวลสมาชิกให้มากที่สุด
10 ก.พ.2556 อ.อนันต์ วันแอเลาะ ได้รับสัตยาบันยอมรับให้เป็นนายกคนที่ 6 โดยมี อ.อรุณ บุญชม เป็นผู้นำให้สัตยาบัน เพื่อสานต่ออุดมการณ์ของ อ.อรุณ วันแอลาะ ผู้เป็นพี่ชายสืบต่อมา